卢仲毅团队开发完成具有自主知识产权的DFT+DMFT电子结构计算软件包-中国人民大学物理学院

卢仲毅团队开发完成具有自主知识产权的DFT+DMFT电子结构计算软件包

2025-04-08

2025年3月31日，中国人民大学物理学院贺荣强教授、卢仲毅教授团队联合中国工程物理研究院黄理研究员，在npj Computational Materials上发表题为“Ab initio dynamical mean field theory with natural orbitals renormalization group impurity solver”的研究论文。该工作开发了一套全新的从头算多体计算工具包 Zen，将密度泛函理论（DFT）与动力学平均场理论（DMFT）相结合，并集成了自然轨道重正化群（NORG）杂质求解器，实现了对强关联d电子材料电子结构的高精度描述。

核心发现：

·全新开源DFT+DMFT工具包：Zen支持两类局域轨道（投影局域轨道PLO与最大局域化Wannier函数MLWF），对接VASP和Quantum ESPRESSO，并提供NORG与CT-HYB两种互补方法的量子杂质求解器。

·零温NORG杂质求解器：NORG方法以自然轨道为基础，通过迭代重正化群构建最优子空间，无费米符号问题，可在零温下精确求解多轨道杂质模型，与有限温度CT-HYB求解器形成互补。

·三类典型强关联材料的系统验证：关联金属SrVO₃、非常规超导体La₃Ni₂O₇、Mott绝缘体MnO，计算结果与已有实验和理论高度一致。

过渡金属氧化物、铜基和铁基高温超导体、重费米子体系等强关联材料中，电子间的库仑相互作用远大于其动能，经典能带理论难以描述其丰富的量子多体效应（如Mott绝缘体转变、非费米液体行为、近藤效应等）。动力学平均场理论（DMFT）将晶格模型映射为自洽的量子杂质模型，是目前研究强关联体系最成功的方法之一。将DMFT与第一性原理DFT计算相结合的DFT+DMFT方法已成为研究真实强关联材料的主流手段。然而，现有开源DFT+DMFT软件包大多依赖基于量子蒙特卡洛（QMC）的杂质求解器，在低温区间和非对角杂化函数等场景下存在费米符号问题。

图1：Zen工具包的DFT+DMFT自洽计算流程图

在这项工作中，作者开发了Zen工具包，其核心库以Julia语言编写，集成四大组件：DFT计算引擎（VASP/Quantum ESPRESSO）、DMFT引擎（Fortran 90）、量子杂质求解器（iNORG + iQIST）以及解析延拓工具ACFlow。NORG求解器工作在零温（β = ∞），无符号问题，能够处理含自旋-轨道耦合和一般相互作用的多轨道杂质模型；CT-HYB求解器则适用于有限温度计算。两者互补，覆盖了从零温到高温的完整温度区间。

图2：SrVO3的格林函数、自能函数（上）及谱函数（下）

对于关联金属SrVO₃，Zen计算的准粒子峰及下Hubbard带位置与光电子能谱实验数据高度一致，有效质量 m*/m ≈ 1.8，与此前DFT+DMFT结果吻合。NORG与CT-HYB两种求解器给出了高度一致的结果，验证了工具包的可靠性。

图3：La₃Ni₂O₇的格林函数、自能函数（上）及谱函数（下）

对于高压非常规超导体La₃Ni₂O₇（Tc可达80K），计算揭示了Ni-3d d_x⟡−y⟡与d_z⟡轨道的轨道选择性关联效应：d_z⟡轨道关联更强，准粒子峰更窄，表现出明显的Hund金属特征和非费米液体行为。

图4：MnO的谱函数（上）及自旋态概率分布（下）

对于Mott绝缘体MnO，常压下计算的带隙约2.0 eV与实验一致；当体积压缩至V/V₀=0.53时，费米面出现准粒子峰，材料转变为金属态，同时发生高自旋（S=5/2）到低自旋（S=1/2）的转变，复现了压力驱动的Mott绝缘体-金属转变。

科学意义：

·Zen 工具包完全开源并已发布于 GitHub，为强关联材料的第一性原理研究提供了可复现、可扩展的高效 DFT+DMFT 计算平台。

·NORG 求解器无费米符号问题，可在零温下高精度处理多轨道强关联杂质模型，补足 CT-HYB 等 QMC 在低温及复杂杂化情形下的局限，拓展了 DFT+DMFT 的适用范围。

·通过SrVO₃、La₃Ni₂O₇、MnO等基准测试验证方法可靠性，为易受符号问题影响的后续研究提供稳健支撑。