近日，中国人民大学物理学系王聪博士、季威教授等人与华中科技大学付英双教授等多个实验团队通力合作，研究了一种宏观呈现出铁磁性的层状材料CrTe₂。理论预测结合实验测量共同证实了CrTe₂在其二维极限下(单层中) 出人意料地呈现出本征反铁磁序，并探索了其磁矩取向在外场下的调控规律。相关研究成果以“Spin mapping of intralayer antiferromagnetism and field-induced spin reorientation in monolayer CrTe₂”（单层CrTe₂中反铁磁序和磁场诱导自旋重取向的自旋成像）为题发表在1月12日在线出版的《自然·通讯》（Nature Communications, 13, 257 （2022））上。

与传统的磁性薄膜相比，二维材料在材料表征、物性测量和外场调控等方面有得天独厚的优势，为探索低维磁性基本物理和潜在器件应用的理想平台。2017年，实验发现了单层CrI₃中或者在弱磁场的辅助下的双层Cr₂Ge₂Te₆中可以存在稳定的铁磁序，证实了二维极限下存在长程磁有序，拉开了探索二维磁性材料的序幕。

二维材料具有其特有层间磁耦合机制。例如，物理学系季威、王聪等和中国科学院宁波材料技术与工程研究所蒋沛恒、钟志诚等的合作团队在国际上率先认识到了双层CrI₃中堆叠结构依赖的层间耦合调控机制（Phys. Rev. B 99, 144401 (2019), DOI: 10.1103/PhysRevB.99.144401），并被实验证实（Nature 572, 497–501 (2019)/ Science 364, 973–976 (2019)/ Science 366, 983–987 (2019)）。随后，物理学系团队与湖南大学段曦东教授、加利福尼亚大学段镶锋教授团队合作发现了CrSe₂中厚度依赖的层间弱铁磁——反铁磁——铁磁转变机制（Nature Materials 20,818–825 (2021),DOI: 10.1038/s41563-021-00927-2）。此外，物理学系团队还从理论上预测发现CrS₂、CrSe₂和CrTe₂等材料会经历一个由单层反铁磁到双层铁磁的磁相变（Phys. Rev. B 97, 245409 (2018), DOI: 10.1103/PhysRevB.97.245409）。但是，由于反铁磁序通常不表现出宏观磁矩，实验探测困难大，上述预测中提到的CrX₂(X=S,Se,Te)材料在二维极限下的反铁磁序尚缺乏实验证据。

自旋极化扫描隧道显微镜通过依赖于自旋取向的电子隧穿效应可在实空间实现单原子分辨的磁有序测量，是确定二维极限下反铁磁构型的最佳实验手段之一。物理学系团队与合作实验团队结合第一性原理计算、自旋极化扫描隧道显微镜、非线性光谱仪、超导量子干涉仪等手段系统研究了单层CrTe₂中的磁长程序，首次在实空间分辨出其在二维极限下的本征反铁磁序。

具体地，团队利用分子束外延生长技术，通过精细调节组分比例和衬底温度进行生长热力学和动力学调控，成功制备出单层和多层的CrTe₂薄膜(图1a-1b)，并利用自旋极化扫描隧道显微镜对单层CrTe₂进行了成像。图像显示出一种锯齿状(zigzag)的自旋相关衬度图样(图1c)，并可在低至0.2 T的外磁场下发生自旋衬度翻转 (图1d-1e)。

图1：CrTe₂薄膜形貌与自旋极化扫描隧道显微镜成像。

第一性原理计算表明，当CrTe₂的层数由2层及以上减小到单层极限时，缺乏层间耦合的单层CrTe₂呈现锯齿状反铁磁性(图2a),对应的自旋极化扫描隧道显微镜模拟图像与实验图像高度符合（图2b）。其自旋衬度来源于被Cr原子极化、在空间上劈裂且可在外场下偏转的Te原子中的p_x/y和p_z轨道（图2e-2g）。磁各向异性计算发现CrTe₂单层的磁矩方向在y-z面内，并与z方向呈70度夹角（图2c-2d），可以将其分解为面内与面外两个磁矩分量，进而导致一种新颖的磁场下自旋重取向转变模式。

    图2. 单层CrTe₂ zigzag反铁磁基态的易磁化轴与自旋重取向转变。

该研究成果以“Spin mapping of intralayer antiferromagnetism and field-induced spin reorientation in monolayer CrTe₂”为题发表在1月11日在线出版的《自然·通讯》（Nature Communications, 13, 257 (2022)）上。物理学系王聪博士（2019年吴玉章奖学金获得者）和华中科技大学鲜晶晶博士、聂金华为论文的共同第一作者。物理学系季威教授和华中科技大学付英双教授为论文的共同通讯作者。该工作的理论计算部分由人民大学完成，实验部分由合作单位完成。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、教育部、中国科学院和中国人民大学的资助。

全文信息：Xian, JJ., Wang, C., Nie, JH. et al. Spin mapping of intralayer antiferromagnetism and field-induced spin reorientation in monolayer CrTe2. Nat Commun 13, 257 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-021-27834-z